DRF : Sujet de thèse SL-DRF-21-0544

L’objectif de cette thèse est de développer des approches de type Machine Learning (ML) pour la modélisation structurale et spectroscopique (RMN, RAMAN) de matrices oxydes (céramiques, verres aluminoborosilicatés représentatifs de verres nucléaires simplifiés) et leurs interactions avec l’eau. Les spectres RMN et RAMAN et les mécanismes d’interaction avec H2O peuvent être calculés à l’aide de la DFT mais pour des systèmes de quelques centaines d’atomes simulés sur des temps courts (~100ps) seulement. Ces études sont de plus difficiles avec des champs de force classiques mêmes les plus récents (polarisables, ions déformables) car la paramétrisation est complexe, la transférabilité à de larges domaines de composition est limitée, et le calcul des spectres RMN et Raman n’est possible que pour des systèmes très simples. D’autre part, il n’existe pas aujourd’hui de champs de force classiques capables de représenter les interactions verres aluminoborosilicatés – solution aqueuse avec une précision « ab initio ».

Pour répondre à cet enjeu scientifique majeur et dépasser ces limites tout en conservant la précision et la transférabilité des calculs ab-initio, les approches récentes basées sur le Machine Learning (dites libres de paramètres) représentent une voie prometteuse. Il est proposé ici de développer des champs de force de type ML ou hybrides (i.e., adossés à des champs de force classiques) pour modéliser des verres d’oxydes de complexité croissante, avec pour objectifs de simuler leurs spectres RMN et Raman pour offrir une confrontation avancée avec l’expérience, et d’étudier leurs interactions avec l’eau dans la perspective d’alimenter un modèle Monte Carlo du comportement à l’altération des verres en cours de développement par ailleurs.

Matière condensée, simulation numérique, machine learning